"To Love Ru: Darkness" ist eine Fortsetzung der romantischen Comedy-Serie "To Love Ru" und vertieft die Handlung um den Protagonisten Rito Yuuki und seine chaotischen Beziehungen zu den außerirdischen Mädchen in seinem Leben. Die Serie konzentriert sich stärker auf die Charaktere Lala Satalin Deviluke, ihre Schwestern Nana und Momo sowie andere weibliche Figuren, die in Ritos Alltag verwickelt sind. Momo Deviluke, die jüngere Schwester von Lala, spielt eine zentrale Rolle, da sie heimlich einen Harem für Rito aufbauen möchte, um seine Zuneigung zu gewinnen.

Die Handlung beginnt mit Momos Plan, Ritos Beziehungen zu den verschiedenen Mädchen zu fördern, während sie gleichzeitig versucht, ihre eigenen Gefühle für ihn zu verbergen. Dabei gerät Rito immer wieder in peinliche und komische Situationen, oft aufgrund seiner unbeabsichtigten Neigung, in intime Momente mit den Mädchen verwickelt zu werden. Die Serie kombiniert romantische Spannung mit humorvollen Szenen, wobei die Dynamik zwischen den Charakteren im Mittelpunkt steht.

Ein weiterer wichtiger Handlungsstrang ist die Einführung der Organisation "Devilukean Assassins", die darauf abzielt, die Deviluke-Schwestern zu eliminieren, um die Thronfolge des Deviluke-Reiches zu beeinflussen. Dies führt zu actionreichen Szenen und Konflikten, die die Beziehungen zwischen den Charakteren weiter komplizieren. Die Serie erkundet auch die emotionalen Entwicklungen der Charaktere, insbesondere Momos innere Konflikte und ihre wachsende Zuneigung zu Rito.

Neben den romantischen und actionorientierten Elementen spielt die Serie mit dem Harem-Genre, indem sie die Beziehungen zwischen Rito und den verschiedenen Mädchen, darunter Haruna Sairenji, Yui Kotegawa und Mea Kurosaki, weiter ausbaut. Die Handlung bleibt jedoch locker und humorvoll, ohne tiefgreifende dramatische Wendungen, und behält den Fokus auf den alltäglichen Chaos und die zwischenmenschlichen Dynamiken.