Roronoa Zoro dient als Kämpfer und Schwertkämpfer der Strohhut-Piraten und ist weithin als rechte Hand von Kapitän Monkey D. Luffy anerkannt. Geboren in der East Blue, stammt er von der Shimotsuki-Familie aus dem Land Wano und dem legendären Samurai Shimotsuki Ryuma ab. Bevor er der Crew beitrat, erwarb er sich den Beinamen "Piratenjäger" als Kopfgeldjäger. Seine Hauptmotivation entspringt einem Kindheitsversprechen an seine verstorbene Freundin Kuina, das seinen unerbittlichen Ehrgeiz antreibt, der größte Schwertkämpfer der Welt zu werden.

Zoro setzt seinen einzigartigen, selbst entwickelten Drei-Schwerter-Stil ein, bei dem er gleichzeitig drei Katanas führt – eines in jeder Hand und ein drittes, das er mit dem Mund hält, obwohl er bei Bedarf auch ein oder zwei Schwerter verwendet. In ernsten Kämpfen bindet er sein charakteristisches schwarzes Bandana um den Kopf. Zu seinen Schwertern gehören das Wado Ichimonji, das Sandai Kitetsu und das Shusui (das Yubashiri nach dessen Zerstörung ersetzte); nach dem Zeitsprung führt er Enma neben Wado Ichimonji und Sandai Kitetsu. Mit immenser physischer Stärke und Ausdauer ausgestattet, wird er trotz häufigen Sake-Konsums selten betrunken. Ein markantes Merkmal ist sein extrem schlechtes Orientierungsvermögen, das oft zu komischen Missgeschicken führt.

Im Kampf folgt Zoro einem strengen Ehrenkodex, weigert sich, vor Kämpfen zu fliehen oder hinterhältige Taktiken anzuwenden, und gibt Schwächen gegenüber Gegnern offen zu. Obwohl er normalerweise ernst und stoisch wirkt, zeigt er übertriebene Reaktionen während Konflikten mit Crewmitgliedern wie Sanji. Er priorisiert unerschütterliche Loyalität zu Luffy und den Crew-Zusammenhalt, was besonders in seiner Forderung nach einer formellen Entschuldigung von Usopp während des Water-7-Konflikts als Bedingung für dessen Rückkehr deutlich wird. Sein Körper ist von zahlreichen Narben gezeichnet, darunter eine markante diagonale Brustwunde von seiner Niederlage gegen Dracule Mihawk und Knöchelnarben von einem Fluchtversuch auf Little Garden; nach dem Zeitskip kommt eine weitere Narbe über seinem linken Auge hinzu.

Im Special "Episode of Merry", das die Geschichte der Going Merry durch die Water-7- und Enies-Lobby-Arcs erzählt, ist Zoro an Schlüsselereignissen beteiligt. Dazu gehören die Konfrontation mit CP9 zur Rettung von Nico Robin und der interne Konflikt um Usopps Abgang. Seine Kampfrolle umfasst Kämpfe gegen CP9-Agenten, wobei die Sequenzen verkürzt sind. Die Erzählung unterstreicht seine unnachgiebige Haltung zu Crew-Loyalität und Hierarchie während des Usopp-Konflikts. Optisch erscheint er in einem Outfit, das dem Enies-Lobby-Arc entspricht: eine ungeöffnete gelbe kurzärmlige Jacke mit Klappentaschen. Das Special bekräftigt seine etablierte Charakterisierung, insbesondere seine Entschlossenheit bei wichtigen Crew-Entscheidungen und Kämpfen.

Zoros bekannte Kopfgeldsummen spiegeln seinen wachsenden Ruf wider und steigen von 60.000.000 auf 1.111.000.000 nach dem Wano-Arc, was ihn als Teil der "Worst Generation" – einer Koalition hoch dotierter Rookies – ausweist. Seine Fähigkeiten umfassen Kenntnisse in Rüstungs- und Beobachtungs-Haki sowie das seltene Eroberer-Haki, das er später verfeinert, um seine Schwerter im Kampf zu umhüllen.

Zoro